金属纳米颗粒的电子结构是影响加氢活性和选择性的关键因素,工业上常用的氧化硅,活性碳载体很难实现其电子结构的调控.我们利用骨架掺杂方式调控负载金属Pd颗粒的电子结构,以提高选择加氢的活性和选择性.本文中,采用低浓度水热自组装技术,以低阶酚醛树脂为碳源,有机含氮化合物为氮源,氯化钯为金属源,利用氮-钯的配位作用阻抑金属移动或团聚,获得了尺寸约为50 nm有序介孔聚合物纳米球负载N修饰Pd纳米催化剂

本工作对下面两种端乙炔基芳醚砜单体的核磁共振谱进行了研究.通过加入位移试剂Eu(fod)_3引起共振吸收峰化学位移值的变化趋热及同核去偶,'H选择质子去偶的方法分别对其'H谱和~(13)C谱(COM)做了归属.在确认对化合物<I>'H谱和~(13)C谱(COM)归属的基础上,演绎出三种苯环上取代基团的'H和~(13)C化学位移取代参数.这些基团的取代参数目前在文献中尚未见报导,用这些参数来计算化的<II>的'H和~(13)C谱(COM)化学位移值时,与观测值有较好的吻合.本工作对双[4-(4-乙炔基苯氧基)苯基]砜的溶液聚合反就(DMSO)作溶剂,PdCl_2·2DMSO作催化剂)进行了研究.采用高压液体色谱和旋转薄层色谱分离反应的各种中间产物,通过中间产物的红外和'HNMR谱变化,演绎聚合反应的历程,还在'H核磁谱仪样品管内做了短时间反应,跟踪记录反应信息.聚合产物自始至终可分为溶于二氯甲烷和不溶于二氯甲烷两部分.在整个反应过程中,可溶性产物逐渐转变成不溶性产物,色谱分析表明可溶性产物是由未反应的单体,线型及环状低聚物,聚合度在9-10的齐聚物和少量聚合度更高的组分构成的.从称重测量不溶性产物所占比重和可溶性产物的高压液体色谱诸吸收峰峰高的变化,推算出聚合反应过程中单体,主要中间产物的变化趋势.

本文以SBA-15为模板，糠醇为碳源，氯化钯为钯源，通过一步法合成了嵌埋于中孔碳骨架的Pd催化剂Pd@MC。TEM表征显示纳米Pd催化剂均匀分布于中孔碳载体上，催化剂的XPS则表明Pd主要以零价形式存在。研究表明，在温和的反应条件下，催化剂用量较低(2 mol% Pd)，催化剂在催化溴代芳烃与苯硼酸的Suzuki-Miyaura反应中表现出优异的催化性能，可得到*转化率和大于95%的选择性。催化活性中心在反应中不流失，催化剂可便利回收，循环使用三次以上而其催化性能基本维持不变。